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提高了近三個數量級！二維共價有機框架薄膜材料制備取得進展
2022年03月24日 10:30:20
來源：化工儀器網 作者：羊舌木 點擊量：5072
課題組提出了一種氣體誘導薄膜轉化方法，在化學氣相沉積系統中，通過對蒸汽與薄膜之間的化學反應，在玻璃、硅片、銅箔及高定向熱解石墨等襯底上制備了高質量的二維PyTTA-TPA共價有機框架薄膜。
【化工儀器網 項目成果】二維材料是指通過結構基元在二維方向上的組裝、鍵合、連接所形成的材料。近年來，二維材料所表現出來的優異的物理化學性質逐漸引起了人們的廣泛關注，二維材料在能源、電子學、催化、環境等領域的應用均引起了研究者的研究興趣。
二維共價有機框架是一類主要有C、H、N、B、O、S等輕原子構成，以芳香化合物之間共價鍵形式連接形成的一類有機多孔晶體材料，以輕原子構成的二維共價有機框架材料密度小，與其他無機或金屬配合物二維材料相比，其質量更輕。并且有機框架材料在能源、催化、存儲等領域頗具應用前景，受到廣泛關注。但不同于傳統的有機聚合物材料，有機框架材料不溶解、不融化，難以加工成高質量的薄膜。
中國科學院化學研究所有機固體院重點實驗室研究員陳建毅和中科院院士劉云圻，為此開展了二維有機框架薄膜材料的可控組裝及規模化制備策略研究。該課題組提出了一種氣體誘導薄膜轉化方法，在化學氣相沉積系統中，通過對蒸汽與薄膜之間的化學反應，在玻璃、硅片、銅箔及高定向熱解石墨等襯底上制備了高質量的二維PyTTA-TPA共價有機框架薄膜。
研究發現，導入的氣態水分子可以插入到前驅體薄膜內，弱化分子間的范德瓦爾斯相互作用，有利于前驅體分子移動、轉動，從而為獲得結構明確的二維共價有機框架結構提供條件。再結合掩模技術，這種方法的程序可靠，有方法可以實現COF薄膜的圖案化生長，與目前的硅加工工藝相兼容，且該方法具有一定的普適性。該方法制備下的薄膜，電導約為8.40 × 10–6S/cm，組裝成場效應晶體管，器件開關比為105，空穴遷移率為1.89×10–3cm2V–1s–1，相對于報道的其他希夫堿結構的有機框架材料，提高了近三個數量級。由于該類有機框架薄膜具有大量的邊界和氮活性位點，作為電催化析氫反應催化劑，也展現出高效的催化活性。
二維共價有機框架薄膜材料可以解決其粉體材料分散性差、不易加工成膜等缺點，該研究進一步提高了二維共價有機框架薄膜材料的結晶性。隨著對二維共價有機框架薄膜材料研究的進一步深入，可以逐漸解決所面臨的挑戰和問題，并且能夠拓展其在諸如近紅外線吸收，藥物、染料等功能分子的特異性負載及輸運，熒光成像分析、功能器件等多方面的潛在應用。目前相關研究成果已發表在《自然-通訊》(Nat. Commun., 2022, 13, 1411)上。
A、化學氣相誘導轉化法制備PyTTA-TPA COF薄膜示意圖，B、PyTTA-TPA COF的結構示意圖，C、PyTTA-TPA COF薄膜的理論模擬和實驗GIWAXS譜圖，D、PyTTA-TPA COF薄膜的TEM照片
(資料來源： 化學研究所)
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